PtRu合金催化劑電催化氧化甲醇的催化作用機(jī)理.pdf_第1頁(yè)
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1、直接甲醇燃料電池(DMFC)因能量轉(zhuǎn)換效率與比能量較高,甲醇來(lái)源豐富,潔凈環(huán)保,可低溫快速啟動(dòng)的優(yōu)勢(shì),使其可成為未來(lái)便攜式產(chǎn)品應(yīng)用的主流。目前DMFC的能量轉(zhuǎn)換效率和功率密度與理論值存在差異,究其根本,是因?yàn)榇呋瘎┗钚院头€(wěn)定性達(dá)不到理想要求。
  明確催化機(jī)理對(duì)催化劑的發(fā)展至關(guān)重要。催化機(jī)理的研究可為提高催化劑性能,改進(jìn)催化劑制備方法提供理論依據(jù)。PtRu合金是目前公認(rèn)穩(wěn)定性、電化學(xué)活性最好的合金催化劑之一,但其電催化甲醇氧化的機(jī)

2、理一直存在爭(zhēng)議,阻礙了催化劑研究的進(jìn)一步發(fā)展。目前研究者們主張雙功能機(jī)理或主張電子效應(yīng)機(jī)理,雖然這兩種機(jī)理從不同的角度出發(fā),能夠闡明Pt基納米合金的一些實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象,各有一定的說(shuō)服力,但也都存在不能說(shuō)明的問(wèn)題。因此本論文對(duì)PtRu合金催化劑電催化氧化甲醇催化機(jī)理做了進(jìn)一步探索,并提出PtRu合金催化劑電催化氧化甲醇是電子效應(yīng)與雙功能機(jī)理協(xié)同作用,對(duì)Pt基納米金屬新型催化劑的研發(fā)提供新的依據(jù)。
  本文采用液相還原法和兩步化學(xué)還原法分別

3、制備了直徑相近、Pt/Ru原子比例不同的合金型PtRu/C和核殼型Ru@Pt/C催化劑,通過(guò)XRD、TEM、EDS、XPS等物理技術(shù)手段,對(duì)催化劑的晶體結(jié)構(gòu)、表面元素組成進(jìn)行了物理表征,說(shuō)明兩種催化劑中Pt、Ru原子間的電子效應(yīng)的存在及其強(qiáng)度。通過(guò)CV、EIS、CA等測(cè)試手段對(duì)催化劑的電化學(xué)性能進(jìn)行了表征。對(duì)比分析表征結(jié)果,進(jìn)一步探究了合金型PtRu/C催化劑電催化氧化甲醇的催化作用機(jī)理。
  TEM表征,EDS,XPS實(shí)測(cè)催化劑

4、Pt/Ru原子比以及0.5 mol/L硫酸溶液中的循環(huán)伏安曲線共同說(shuō)明,制備的兩類(lèi)催化劑均為球形,粒徑約9~11 nm,Ru@Pt/C催化劑為核殼結(jié)構(gòu),PtRu/C催化劑為合金結(jié)構(gòu)。XRD結(jié)果顯示,Pt0.33Ru1/C中Pt原子呈非晶態(tài)結(jié)構(gòu),Pt0.5Ru1/C中Pt原子存在非晶態(tài)結(jié)構(gòu)趨勢(shì),Ru1@Pt0.33/C中Pt原子形成微晶薄膜。通過(guò)分析XRD和XPS的結(jié)果推斷出兩種催化劑均存在電子效應(yīng)。Pt原子呈晶態(tài)結(jié)構(gòu)時(shí),隨Pt原子比增大

5、,兩種催化劑電子效應(yīng)強(qiáng)度均減小,其中Pt1Ru1/C,Ru1@Pt0.5/C在各自體系中電子效應(yīng)強(qiáng)度最高,相同Pt/Ru原子比下,兩種催化劑電子效應(yīng)近似相同。
  循環(huán)伏安、交流阻抗、計(jì)時(shí)電流測(cè)試結(jié)果說(shuō)明,當(dāng)Pt原子呈晶態(tài)結(jié)構(gòu)時(shí),隨Pt原子比增大,兩種催化劑催化活性均減小,Pt1Ru1/C,Ru1@Pt0.5/C催化劑在各自催化體系中性能最佳,這與電子效應(yīng)強(qiáng)度隨Pt原子比增大而減小的變化規(guī)律相一致。當(dāng)Pt原子呈非晶態(tài)或微晶結(jié)構(gòu)時(shí),

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