1、本文在玻璃碳基底上用電化學(xué)沉積法制備了一種CuInSe2/硫化物復(fù)合光電極,復(fù)合修飾層中還有聚硫堇、聚苯胺和一種含稀土氰橋混配物作為復(fù)配成分,該復(fù)合修飾光電極在可見(jiàn)光區(qū)具有優(yōu)異的光電催化性能。以60 W白熾燈為可見(jiàn)光光源,用此復(fù)合光電極研究了兩種吩噻嗪染料亞甲基藍(lán)(MB)和甲苯胺藍(lán)(TB)的可見(jiàn)光光電催化降解行為。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:在一定量雙氧水存在下,兩種染料分子均能在CuInSe2/硫化物復(fù)合光電極上通過(guò)可見(jiàn)光光電催化降解為無(wú)色礦化產(chǎn)物

2、;在同樣實(shí)驗(yàn)條件下,光電催化的總降解率明顯高于單獨(dú)使用光催化和電催化氧化降解手段時(shí)的降解率值。
　　本論文共分為四章:
　　第一章:文獻(xiàn)綜述
　　本章主要介紹以下四個(gè)方面的內(nèi)容:(1)研究背景;(2)半導(dǎo)體光電催化材料;(3)有機(jī)污染物的深度氧化技術(shù);(4)本論文研究的意義、內(nèi)容和學(xué)術(shù)創(chuàng)新點(diǎn)。
　　第二章:CuInSe2/(Zn, Ag, Cu)S復(fù)合光電極的制備、表征和光電性質(zhì)研究
　　在玻璃碳電極上先用

3、電化學(xué)沉積CuInSe2半導(dǎo)體光電材料,后用連續(xù)離子層吸附法沉積金屬硫化物,成功制備了一種CuInSe2/(Zn, Ag, Cu)S復(fù)合光電極。用掃描電子顯微鏡(SEM)和X射線能譜(EDS)等分析技術(shù)對(duì)組成光電極材料的表面形貌結(jié)構(gòu)和元素組成進(jìn)行了表征;通過(guò)測(cè)定幾種常用光源的發(fā)光光譜和發(fā)光強(qiáng)度特性,確認(rèn)了白熾燈在可見(jiàn)光區(qū)作為實(shí)驗(yàn)光源的適用性;用開(kāi)路電壓、計(jì)時(shí)安培法和紫外-可見(jiàn)吸光光度法分別研究了該復(fù)合光電極在可見(jiàn)光區(qū)的光電性質(zhì)和光電催化

4、活性。結(jié)果表明,本實(shí)驗(yàn)所用的60 W白熾燈在發(fā)光光譜和發(fā)光強(qiáng)度上都可作為模擬太陽(yáng)光的可見(jiàn)光實(shí)驗(yàn)光源。當(dāng)光源在距離1 cm處垂直照射光電極時(shí),該復(fù)合光電極的光致開(kāi)路電壓和短路電流分別為30 mV和2.5μA,用白熾燈照射光電極約60 min時(shí),亞甲基藍(lán)(MB)染料的初始降解率就可達(dá)到90％以上。
　　第三章:CuInSe2/(Zn, Ag, Cu)S復(fù)合光電極可見(jiàn)光光電催化降解亞甲基藍(lán)
　　在以上工作基礎(chǔ)上,用CuInSe2/

5、(Zn, Ag, Cu)S復(fù)合光電極為工作電極,研究了亞甲基藍(lán)(MB)模擬染料廢水的光電催化降解動(dòng)力學(xué)行為。實(shí)驗(yàn)探討了外加偏壓、溶液pH值、H2O2濃度、電解質(zhì)種類、溫度等因素對(duì)MB可見(jiàn)光光電催化降解效果的影響。結(jié)果表明:以60 W白熾燈為可見(jiàn)光光源,光電極外加偏壓0.7 V, H2O2濃度0.23 mmol·L-1,支持電解質(zhì)為0.10 mol·L-1的Na2SO4(pH=2.7),降解實(shí)驗(yàn)的溫度為50℃時(shí),初始濃度為0.05 mmo

6、l·L-1,體積為40 mL的MB溶液在該CuInSe2/(Zn, Ag, Cu)S復(fù)合光電極上有最佳的光電催化降解效果,光照40 min時(shí)的總降解率就可達(dá)到80%,對(duì)比實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)光電催化降解率遠(yuǎn)高于單獨(dú)使用光催化降解和電催化氧化降解手段時(shí)的數(shù)值。其次,對(duì)MB的光電催化降解動(dòng)力學(xué)數(shù)據(jù)分析發(fā)現(xiàn),亞甲基藍(lán)的初始濃度[MB]與外加雙氧水濃度[H2O2]之間有內(nèi)在關(guān)系,即在0.01-0.05 mmol·L-1范圍內(nèi),[MB]~ln([H2O2]/

7、[MB])呈良好的線性關(guān)系。此外,該復(fù)合光電極也呈現(xiàn)出良好的穩(wěn)定性,在連續(xù)光照、反復(fù)使用200 min后仍保持對(duì)MB染料的光電催化降解活性不變。
　　第四章:CuInSe2/(Zn, Ag, Cu)S復(fù)合光電極可見(jiàn)光光電催化降解甲苯胺藍(lán)
　　為研究吩噻嗪類同系物染料的光電催化活性,以CuInSe2/(Zn, Ag, Cu)S復(fù)合光電極為工作電極,重點(diǎn)研究了甲苯胺藍(lán)(TB)的可見(jiàn)光光電催化降解行為。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn):以60 W白熾燈泡

8、為可見(jiàn)光光源,外加偏壓0.65 V, H2O2濃度為0.90 mmol·L-1,支持電解質(zhì)為0.15 mol·L-1的Na2SO4(pH=3.0),降解實(shí)驗(yàn)的溫度為55℃時(shí),初始濃度為0.04 mmol·L-1,體積為40 mL的TB溶液在此復(fù)合光電極上有最佳的光電催化降解效果,光照40 min時(shí)TB的總降解率就可達(dá)到85%左右,對(duì)比實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)光電催化的降解率值比單獨(dú)使用光催化降解和電催化氧化降解手段時(shí)的降解率值提高了一倍以上。此外,與M