用于檢測(cè)環(huán)境中兩種有機(jī)污染物的高靈敏度熒光分子印跡聚合物的制備及其性能研究.pdf_第1頁(yè)
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1、酚類(lèi)物質(zhì)廣泛應(yīng)用于焦化廠、煉油廠、煤氣廠等行業(yè)中,這些含酚廢水的隨意排放,已經(jīng)造成了水環(huán)境中酚類(lèi)物質(zhì)的污染愈加嚴(yán)重。作為水體環(huán)境污染的典型物質(zhì)之一,4-硝基苯酚(4-NP)已經(jīng)作為農(nóng)藥、醫(yī)藥、染料等精細(xì)化學(xué)品的中間體廣泛應(yīng)用。除此之外,隨著醫(yī)藥行業(yè)的發(fā)展,抗生素由于其品種多、價(jià)格低廉、使用簡(jiǎn)便等優(yōu)點(diǎn)仍廣泛應(yīng)用于醫(yī)療、農(nóng)業(yè)及養(yǎng)殖等行業(yè)。但是抗生素的過(guò)度的使用甚至濫用,過(guò)量的抗生素通過(guò)動(dòng)物或人體的代謝等形式進(jìn)入水環(huán)境中,對(duì)水體安全造成威脅,

2、也為人體健康帶來(lái)如毒性反應(yīng)、血清病型反應(yīng),引起癌癥等安全隱患。近年來(lái),針對(duì)各類(lèi)水體檢測(cè)的結(jié)果表明酚類(lèi)物質(zhì)及抗生素的含量均超出了水體的自?xún)裟芰?,該?lèi)有機(jī)物質(zhì)已經(jīng)成為水體污染的主要物質(zhì)。因此開(kāi)發(fā)出高效的、有針對(duì)性的檢測(cè)技術(shù)已經(jīng)成為環(huán)境檢測(cè)領(lǐng)域中的熱門(mén)課題之一。分子印跡技術(shù)因其操作簡(jiǎn)單、富集量大及高度的穩(wěn)定性和長(zhǎng)的使用壽命等優(yōu)點(diǎn)而被廣泛應(yīng)用到環(huán)境污染物的檢測(cè)分離。
  本論文中分別選用4-NP和磺胺甲噁唑(SMO)為目標(biāo)分子,以分子印跡

3、技術(shù)為主要的技術(shù)手段,以計(jì)算機(jī)分子動(dòng)力學(xué)模擬為輔助工具,以熒光量子點(diǎn)為光感材料,分別針對(duì)目標(biāo)物制備高性能的、高敏感度的熒光分子印跡聚合物材料,并針對(duì)基于計(jì)算機(jī)分子動(dòng)力學(xué)模擬最優(yōu)條件下制備的熒光分子印跡聚合物材料,進(jìn)行了一系列的性能表征和實(shí)際樣品的檢測(cè)。主要研究?jī)?nèi)容如下:
 ?。?)首先利用改進(jìn)了的水熱法合成CdTe量子點(diǎn)(QDs),接著利用“種子-生長(zhǎng)”法在CdTe QDs的表面形成一層CdS雜化的SiO2層,得到受SiO2層保護(hù)

4、的CdTe QDs(CdTe@SiO2)以備用;接著利用計(jì)算機(jī)模擬得到4-NP、3-氨丙基-3-乙氧基硅烷(APTES)和正硅酸四乙酯(TEOS)之間最優(yōu)物質(zhì)的量之比,最后利用模擬結(jié)果通過(guò)溶膠-凝膠法在CdTe@SiO2的表面制備分子印跡層,去除模板分子,最終得到熒光分子印跡聚合物(CdTe@SiO2-MIPs)。檢測(cè)結(jié)果表明,最優(yōu)條件下合成的CdTe@SiO2-MIPs的印跡因子達(dá)到2.23,并且對(duì)目標(biāo)物的檢測(cè)限高達(dá)0.06μmol·

5、L-1。
  (2)設(shè)計(jì)10組由SMO、APTES和 TEOS組成的預(yù)組裝體系,分別討論APTES和TEOS的量對(duì)印跡結(jié)合位點(diǎn)的影響,結(jié)果表明在SMO、APTES和TEOS之間的比例為10:10:40時(shí),預(yù)聚合物體系中特殊原子之間的結(jié)合作用最強(qiáng),而且占整個(gè)分析范圍內(nèi)百分比達(dá)到86%以上,所以針對(duì)SMO的 MIPs的合成采用SMO、APTES和TEOS之間的物質(zhì)的量比為10:10:40。
 ?。?)首先利用st(o)ber法合

6、成SiO2,其次以SiO2為載體在其表明合成CdTe QDs,得到熒光納米材料SiO2@CdTe,最后在SiO2@CdTe的表面利用(2)中計(jì)算模擬結(jié)果合成最優(yōu)條件下熒光分子印跡聚合物SiO2@CdTe@MIPs;為了提高分離效果,在SiO2@CdTe@MIPs的基礎(chǔ)上引入了磁性納米材料Fe3O4,得到磁性熒光分子印跡聚合物Fe3O4@SiO2@CdTe@MIPs。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,SiO2@CdTe@MIPs和Fe3O4@SiO2@CdT

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