1、介孔碳是一類新型的介孔材料，被認(rèn)為是繼介孔氧化硅之后的第二代介孔材料。介孔碳材料具有大的比表面積和孔體積、高的機(jī)械穩(wěn)定性和化學(xué)穩(wěn)定性、良好的導(dǎo)電性等特點(diǎn)，在吸附、分離、生物醫(yī)藥、催化和電化學(xué)等領(lǐng)域有著廣闊的應(yīng)用前景。目前，相比于傳統(tǒng)的介孔氧化硅材料，這類新型碳材料的介觀結(jié)構(gòu)與形貌還不夠豐富，合成方法上缺乏創(chuàng)新和突破，人們對其形成機(jī)理的認(rèn)識還不夠深入，而且對材料的應(yīng)用研究還非常有限。因此，對介孔碳材料的合成方法、結(jié)構(gòu)控制和應(yīng)用的研究不僅可

2、以豐富介孔碳材料的內(nèi)容，也對促進(jìn)介孔碳材料的實(shí)際應(yīng)用有著重要的意義。
　　 本論文主要圍繞介孔碳材料的大規(guī)模合成技術(shù)、新合成方法的開發(fā)、新穎形貌的控制和骨架的修飾等方面開展了比較系統(tǒng)的研究工作，同時(shí)針對性地研究了這些材料在吸附和電化學(xué)方面的應(yīng)用。
　　 論文的第二章考慮介孔碳材料的大規(guī)模合成技術(shù)。我們發(fā)展了一種有效的后固化處理的方法，成功地實(shí)現(xiàn)了有序介孔碳材料的公斤級合成。我們完全利用商品化的酚醛樹脂、三嵌段共聚物F12

3、7、聚氨酯海綿及無水乙醇為原料，通過乙醇揮發(fā)誘導(dǎo)酚醛樹脂與三嵌段共聚物F127在聚氨酯海綿上自組裝，經(jīng)后固化處理和焙燒后得到有序的介孔碳材料。后固化處理方法可以非常有效地改善介孔的孔結(jié)構(gòu)并有助于得到高質(zhì)量的介孔碳。此外還詳細(xì)考察了合成條件如酚醛樹脂濃度、單位質(zhì)量聚氨酯海綿上酚醛樹脂的負(fù)載量對介孔碳材料介觀結(jié)構(gòu)的影響。結(jié)果表明高質(zhì)量的有序介孔碳在很寬的酚醛樹脂濃度和酚醛樹脂負(fù)載量范圍內(nèi)都可以被合成出來，這非常有利于實(shí)際操作。利用商品化原料

4、所合成的介孔碳材料具有高度有序的二維六角介觀結(jié)構(gòu)，較高的比表面積～690 m2/g，較大的孔容～0.45 cm3/g以及較大的孔徑～4.5 nm。這些結(jié)構(gòu)特點(diǎn)使得介孔碳材料在超級電容器方面表現(xiàn)出優(yōu)良的儲能性能。
　　 論文的第三章考慮介孔碳材料的新穎合成方法。我們在簡單的酚醛樹脂/三嵌段共聚物F127的有機(jī)二元體系中，在無需額外加入溶劑的條件下，通過F127表面活性劑在極高的濃度下形成一定的液晶結(jié)構(gòu)，利用氫鍵誘導(dǎo)酚醛樹脂與三嵌段

5、共聚物F127共組裝形成有序介觀結(jié)構(gòu)，除去表面活性劑和碳化后得到有序的介孔碳。通過控制模具的厚度，熱聚的溫度、時(shí)間等因素，介孔碳材料的比表面積(560～807 m2/g)、孔徑(2-3～4.5 nm)以及孔容(0.21～0.45 cm3/g)均可調(diào)。借助于小角度散射技術(shù)對酚醛樹脂與三嵌段共聚物F127的共組裝過程進(jìn)行研究，并提出了氫鍵誘導(dǎo)的有機(jī)一有機(jī)共組裝合成介孔碳的機(jī)理。該合成方法僅使用了所必需的碳前驅(qū)體(酚醛樹脂)和表面活性劑(三嵌

6、段共聚物F127)，合成成本低。此外，該合成方法簡單、操作簡便，為人們提供了一種新的合成介孔碳的方法。
　　 論文的第四章考慮介孔碳材料的新穎形貌。我們發(fā)展了一種通過選擇性去除犧牲模板的方法，合成了具有新穎多面體形貌的空心微-介孔碳材料。以酚醛樹脂為碳前驅(qū)體，三嵌段共聚物F127為表面活性劑，聚氨酯海綿為犧牲模板。首先通過酚醛樹脂和三嵌段共聚物F127在聚氨酯海綿上自組裝形成包裹聚氨酯海綿骨架的單片樹脂-海綿復(fù)合物；再利用磷酸三

7、乙酯選擇性地除去單片樹脂-海綿復(fù)合物中的聚氨酯海綿組分，與此同時(shí)，單片樹脂-海綿復(fù)合物分解為分散的、復(fù)制聚氨酯海綿細(xì)胞單元的、空心樹脂多面體；最后經(jīng)過碳化得到空心微-介孔碳多面體材料。此外，該方法還可以拓展到合成具有其他組分的多面體材料。如在上述體系中，加入TEOS為氧化硅前驅(qū)體，可以得到空心微-介孔碳-氧化硅多面體。并且除去其中的氧化硅組分后，也可以得到空心微-介孔碳多面體材料，該碳多面體材料具有65～500μm的空腔，～3.2 nm

8、介孔的外殼，～1385 m2/g的比表面積，～1.15 cm3/g的孔容以及～81％的介孔孔隙率。該空心微-介孔碳多面體材料與具有相近比表面積的活性炭性比，在對亞甲基蘭染料分子的吸附上表現(xiàn)出優(yōu)良的吸附性能。
　　 論文的第五章考慮介孔碳材料的骨架修飾。我們以磷酸三甲苯酯為磷前驅(qū)體，酚醛樹脂為碳前驅(qū)體，三嵌段共聚物F127為表面活性劑，通過共組裝合成了磷摻雜的介孔碳材料。通過選擇特殊的磷前驅(qū)體，成功地實(shí)現(xiàn)了既對介孔碳骨架的修飾又對

9、介孔碳孔徑的控制。磷酸三甲苯酯作為磷前驅(qū)體，通過進(jìn)入三嵌段共聚物F127的疏水區(qū)域與三嵌段共聚物F127和酚醛樹脂進(jìn)行共組裝，經(jīng)碳化后得到磷摻雜的介孔碳材料。同時(shí)，通過控制磷酸三甲苯酯的引入量，所得磷摻雜介孔碳的介孔孔徑可在3.6到14.2 nm之間進(jìn)行調(diào)控，磷的含量可在1.06到5.95％之間進(jìn)行調(diào)控。磷摻雜的介孔碳材料與未摻雜的介孔碳相比，在用作鋰離子電池負(fù)極材料時(shí)表現(xiàn)出優(yōu)良的電化學(xué)性能。
　　 論文的第六章，對全文進(jìn)行了總