介孔Pt-沸石的制備及其正己烷臨氫異構(gòu)化性能研究.pdf_第1頁(yè)
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1、C4~C7輕質(zhì)烷烴異構(gòu)化是通過(guò)異構(gòu)化反應(yīng)將正構(gòu)烴轉(zhuǎn)化為相應(yīng)異構(gòu)烴的過(guò)程,該過(guò)程是生產(chǎn)高辛烷值汽油最有效的手段之一。具有一維直孔道結(jié)構(gòu)的絲光沸石(Mordenite,MOR)和ZSM-12是目前常用的異構(gòu)化催化劑載體,但另一方面,由于分子不能在其孔道內(nèi)對(duì)向通過(guò),停留在孔道內(nèi)的分子會(huì)阻礙其它分子進(jìn)出,造成催化劑利用效率和穩(wěn)定性下降。
   在微孔沸石晶體中引入介孔,是改善沸石分子篩傳質(zhì)性能的一種有效方法。本文分別采用酸處理-堿處理結(jié)

2、合和直接堿處理的方法對(duì)MOR和ZSM-12兩種沸石分子篩進(jìn)行后處理,制備具有微孔-介孔復(fù)合結(jié)構(gòu)的沸石分子篩,旨在提高分子篩的傳質(zhì)性能,并將Pt負(fù)載到處理后的分子篩載體上,從而得到具有良好異構(gòu)化性能的催化劑。本論文的內(nèi)容主要包括以下兩個(gè)部分:
   1.以Zeolyst公司生產(chǎn)的MOR(Si/Al=10)為研究對(duì)象,首先對(duì)樣品進(jìn)行酸處理以提高其硅鋁比,隨后再進(jìn)行堿處理,堿處理后的樣品再用低濃度的酸溶液進(jìn)行洗滌。研究了酸處理和酸-堿

3、結(jié)合處理對(duì)絲光沸石結(jié)晶度、孔結(jié)構(gòu)性質(zhì)、酸性的影響。結(jié)果表明酸-堿結(jié)合處理是在低硅鋁比MOR上引入介孔的有效方法,該方法能夠在不破壞微孔的前提下成功引入介孔,制得的樣品外比表面積高達(dá)126m2·g-1,介孔孔徑主要分布在9nm左右,由TEM圖可知晶體上產(chǎn)生了均勻分布的介孔。將處理前后的MOR負(fù)載Pt,對(duì)催化劑上正己烷吸附性能及催化正己烷臨氫異構(gòu)化反應(yīng)性能進(jìn)行了研究,結(jié)果表明,酸-堿結(jié)合處理后的MOR為載體制備的催化劑,正己烷吸附量顯著升高

4、,催化活性、對(duì)異構(gòu)體選擇性以及催化劑穩(wěn)定性都有明顯提高。
   2.以實(shí)驗(yàn)室合成的ZSM-12(Si/Al=60)為研究對(duì)象,對(duì)其進(jìn)行堿處理制備介孔ZSM-12。對(duì)比考察了三種堿處理方式對(duì)ZSM-12樣品性能的影響。a)采用無(wú)機(jī)堿溶液處理不含模板劑ZSM-12樣品;b)以無(wú)機(jī)堿。有機(jī)堿混合處理不含模板劑ZSM-12樣品;c)無(wú)機(jī)堿處理含模板劑ZSM-12樣品。采用XRD、N2吸脫附、NH3-TPD等手段表征了處理前后樣品的結(jié)晶度

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