1、當(dāng)今社會環(huán)境污染日益嚴(yán)重，由交通工具所排放尾氣的污染已經(jīng)引起了人們的普遍關(guān)注，其中排放的氮氧化物是酸雨、光化學(xué)煙霧形成的重要因素，對農(nóng)業(yè)、林業(yè)、及人類身體健康都會帶來極大的危害。因此，如何凈化尾氣中的NO<,x>已成為當(dāng)前的一個必須面對的問題，目前治理氮氧化物的措施有很多種，而其中選擇性催化還原法是治理NO<,x>污染的有效措施之一。 本文研究了以硅溶膠改性堇青石蜂窩陶瓷為載體的Cu系列催化劑的活性，以尿素作為還原劑，在固定床反

2、應(yīng)器中進(jìn)行選擇性催化還原NO的研究。系統(tǒng)的考察了載體改性前后對CuO催化劑活性的影響、制備催化劑所用浸漬液的濃度、反應(yīng)溫度、反應(yīng)空速、穩(wěn)定性以及添加稀土金屬、過渡金屬元素活性組分對催化劑活性的影響，并且考察了添加Mn元素所組成的三元復(fù)合金屬氧化物催化劑在不同反應(yīng)溫度、焙燒溫度、反應(yīng)空速下的活性。利用BET、XRD、SEM等表征測試技術(shù)對Cu系列催化劑的比表面積及孔徑、物相結(jié)構(gòu)、表面形貌進(jìn)行研究。 實驗結(jié)果表明，經(jīng)過硅溶膠改性后的

3、CuO催化劑較改性前在300～500℃考察溫度范圍內(nèi)活性都有較大提高，通過活性測試發(fā)現(xiàn)，1mol·L<'-1>的Cu(NO<,3>)<,2>溶液為制備Cu-O/SiO<,2>/CC催化劑的最佳浸漬液濃度，催化劑在400℃時NO轉(zhuǎn)化率達(dá)到最高為52％。在不同反應(yīng)空速下對催化劑的活性進(jìn)行考察，發(fā)現(xiàn)隨著空速的提高，催化劑的活性逐漸下降，由此可見空速也是影響催化劑活性的一個主要因素。在400℃條件下，Cu-O/SiO<,2>/CC催化劑運行48

4、小時，催化劑的活性未見降低。通過XRD檢測發(fā)現(xiàn)催化劑的結(jié)構(gòu)沒有崩塌，故具有良好的穩(wěn)定性。 通過添加稀土金屬、過渡金屬元素助劑發(fā)現(xiàn)，添加La并沒有使催化劑的活性得到提高，反而下降。并且添加量越多，催化劑的活性下降越快。Ce的添加使催化劑在高溫下的活性提高很大，添加Ni后在整個溫度范圍內(nèi)催化劑活性都得到較大提高，尤其是Ni浸漬液為0.3 mol·L<'-1>所制備的催化劑在低溫下催化活性得到較大改善。Co的添加沒有明顯改善催化劑的活

5、性。添加Mn所組成的三元復(fù)合金屬氧化物催化劑，通過在不同的反應(yīng)溫度、空速下研究發(fā)現(xiàn)，Cu-Ni-Mn-O/SiO<,2>/CC催化劑的催化活性都要明顯優(yōu)于Cu-Ce-Mn-O/SiO<,2>/CC催化劑。利用BET、XRD、SEM等表征測試技術(shù)對Cu系列催化劑表征發(fā)現(xiàn)，催化劑的孔徑減小，有利于比表面積的增大，負(fù)載活性中心數(shù)目的增加，催化活性的提高。通過XRD檢測發(fā)現(xiàn)，Cu、Ni物種主要是以CuO、NiO的形式存在的，在圖譜中并沒有發(fā)現(xiàn)明