1、認(rèn)知液體結(jié)構(gòu)和性質(zhì)，涉及諸多領(lǐng)域的科學(xué)基礎(chǔ)和技術(shù)進(jìn)步。然而，相對于固態(tài)和氣態(tài)，人類對液態(tài)的認(rèn)識(shí)仍落后許多。近年來，在高溫、高壓及深過冷條件下，液態(tài)物質(zhì)的結(jié)構(gòu)多型性(Polyamorphism)現(xiàn)象引起了科技界高度關(guān)注，越來越多的證據(jù)顯示，液態(tài)結(jié)構(gòu)及諸種性質(zhì)隨壓力或溫度的改變而發(fā)生異常變化。這些現(xiàn)象打破了人們對液態(tài)結(jié)構(gòu)連續(xù)漸變的傳統(tǒng)認(rèn)知，為人們更進(jìn)一步認(rèn)知液態(tài)物質(zhì)提供了新的突破口。 作為一個(gè)新的研究領(lǐng)域，溫度誘導(dǎo)液.液結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變(T

2、I-LLST)現(xiàn)象在多種合金體系中得到觀察與驗(yàn)證，并在一定程度上探明了其規(guī)律及普適性。但到目前為止，人們對研究TI-LLST的努力多著眼于現(xiàn)象學(xué)層面，對其過程機(jī)理，如動(dòng)力學(xué)特征及轉(zhuǎn)變機(jī)制、熱力學(xué)性質(zhì)，以及更為微觀的電子結(jié)構(gòu)層面等的認(rèn)識(shí)還遠(yuǎn)遠(yuǎn)不夠。這些方面的不足，正是本文研究的切入點(diǎn)及主要內(nèi)容。按照Y.Marcus根據(jù)相圖對合金液態(tài)種類的劃分，本文選擇的研究對象為PbSn、InSn、InPb和CuSn等多種分屬不同類別的合金熔體。研究手段

3、包括電阻法、熱電勢法、DTA熱分析和X射線衍射等不同手段。采取不同溫度的恒溫、不同速率的升溫及降溫等多種規(guī)程進(jìn)行實(shí)驗(yàn)，并運(yùn)用相變動(dòng)力學(xué)理論、熱力學(xué)理論以及Fibet-Ziman電子理論等，對其轉(zhuǎn)變特征、機(jī)制與本質(zhì)進(jìn)行了理論分析與探討。主要結(jié)論及創(chuàng)新點(diǎn)歸納如下： 1、探索了合金熔體結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變過程的動(dòng)力學(xué)現(xiàn)象和特征，并運(yùn)用相變動(dòng)力學(xué)理論對其動(dòng)力學(xué)行為進(jìn)行了分析。所揭示的創(chuàng)新性結(jié)論為：不同類別合金熔體結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變過程均屬于“形核-長大”類型

4、，且“形核”速率為轉(zhuǎn)變的主導(dǎo)控制因素：但存在兩類不同的動(dòng)力學(xué)轉(zhuǎn)變模式-J-M-A轉(zhuǎn)變模式和自動(dòng)催化模式。文中探討了轉(zhuǎn)變過程的微觀物理機(jī)制，并首次對TI-LLST轉(zhuǎn)變速度相對通常固態(tài)相變而言較慢的普遍特征給予了合理的解釋。 2、基于變速升溫結(jié)果，運(yùn)用Kissinger方程，計(jì)算、比較了不同合金轉(zhuǎn)變的表觀激活能Ek進(jìn)而分析了不同合金熔體TI-LLST的難易程度，即反映打破舊相原子間束縛力能壘大小，如：InSn80>InPb80>Pb

5、Sn61.9；此外，揭示了TI-LLST的Ek值大小相較一般固體相變而言要小很多。 3、通過X衍射手段所得到了InSn20合金熔體結(jié)構(gòu)特征參數(shù)，如原子間距，第一配位數(shù)、熔體團(tuán)簇尺度和有序度等，它們在相應(yīng)轉(zhuǎn)變溫度范圍內(nèi)均發(fā)生了突變，為液-液結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變的存在提供了直接證據(jù)。利用衍射數(shù)據(jù)，本文進(jìn)一步計(jì)算得出InSn20合金熔體中偶熵隨溫度的變化，從熱力學(xué)角度反映了系統(tǒng)有序度的變化，揭示了TI-LLST為熵驅(qū)動(dòng)的有序-無序非連續(xù)的本質(zhì)。并