1、聲明尸明本人鄭重聲明：所呈交的學位論文，是本人在指導教師的指導下，獨立進行研究所取得的成果。除文中已經(jīng)注明引用的內(nèi)容外，本論文不包含其他個人或集體已經(jīng)發(fā)表或撰寫過的科研成果。對本文的研究做出重要貢獻的個人和集體，均已在文中以明確方式標明。本聲明的法律責任由本人承擔。論文作者簽名：關于學位論文使用權(quán)的說明本人完全了解太原理工大學有關保管、使用學位論文的規(guī)定，其中包括：①學校有權(quán)保管、并向有關部門送交學位論文的原件與復印件；②學?？梢圆捎糜?/p>

2、印、縮印或其它復制手段復制并保存學位論文；③學校可允許學位論文被查閱或借閱；④學?？梢砸詫W術(shù)交流為目的，復制贈送和交換學位論文；⑤學校可以公布學位論文的全部或部分內(nèi)容(保密學位論文在解密后遵守此規(guī)定)。作者簽名：導師簽名：—叢扯嗍一嗍矽小夕廠D汐叢、石(0奎墮堡三奎蘭堡主型窒竺堂堡笙莖NiMn—X2一salpn／LTA四種分子篩復合催化劑，并對其進行物理化學表征，同時，采用循環(huán)伏安法、計時電流法等電化學技術(shù)研究這些分子篩復合催化劑修飾電

3、極自身的電化學行為以及對甲醇的電催化氧化反應活性，得到含氮配體的空間結(jié)構(gòu)和電子效應等因素與對應分子篩復合催化劑催化能力之間的最佳對應關系以及摻雜金屬元素對甲醇催化性能的影響。1NiL／LTA／GCEs的電化學行為及電催化氧化甲醇研究以H2salen，H2salpn，H2salbn，H2salphen，H2(‘Bu4salen)，H2salcn和H2Jacobsensalen為配體，采用自由配體法合成了系列NiL／LTA分子篩復合催化劑，

4、并運用XRD、FTIR、UVvis、N2吸附以及元素分析技術(shù)對其進行表征。結(jié)果表明得到目標產(chǎn)物，且配合物在分子篩籠中的含量與Schiffbase配體的尺寸大小有關。此外，與Ni／LTA／GCEs修飾電極相比，系列NiL／LTA／GCEs修飾電極對甲醇的催化活性顯著提升，這是因為Niu與Schiffbase配體配位后，整個體系的共軛程度增加，在外電場作用下，金屬與配體間更容易發(fā)生電荷轉(zhuǎn)移。而不同Schiffbase配體對應的復合催化劑對甲

5、醇表現(xiàn)出不同的催化活性，這主要取決于配體的堿性強弱、共軛體系的大小、分子骨架的柔韌性以及配體的空間位阻等因素。配體的空間結(jié)構(gòu)和電子效應直接影響著配體與過渡金屬的成鍵配位能力。配體堿性越強，柔韌性越好，越容易擴散進入分子篩超籠中與過渡金屬進行配位；配體的共軛體系越大，電荷傳遞越容易，催化性能越好；配體的空間位阻效應大，催化性能明顯下降。此系列復合催化劑中，Nisalpn／LTA，Nisalcn／LTA，Nisalphen／LTA對甲醇表現(xiàn)