超臨界流體輔助制備負載型離子液體及其CO2吸附性能.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、為了緩解全球變暖的速率,減少溫室效應(yīng),CO2的捕捉行之有效。離子液體具有不揮發(fā)、結(jié)構(gòu)可設(shè)計、無毒以及優(yōu)良的溶劑特性。以離子液體為吸收劑捕集CO2,能有效解決傳統(tǒng)醇胺法工藝中高能耗、溶劑易流失和設(shè)備腐蝕等問題。將離子液體負載于多孔材料中,能有效地增加離子液體和CO2的接觸面積,實現(xiàn)固定床形式的氣體分離,減少反應(yīng)器體積。本文以制備高負載量,高CO2吸附性能的負載型離子液體為目的,采用不同的負載方法,將離子液體進行負載。主要內(nèi)容如下:

2、  以有序介孔氧化硅材料SBA-15為載體,乙醇為溶劑,采用浸漬法分別制備了負載型離子液體[Bmim]BF4@SBA-15和[Bmim]Ac@SBA-15。通過表征發(fā)現(xiàn),負載型離子液體仍具有載體的孔道特性,但孔道結(jié)構(gòu)破壞嚴重。工藝優(yōu)化表明,乙醇用量3mL,離子液體與載體質(zhì)量比2:1,25℃,浸漬24h,[Bmim]Ac負載量為70.28%。乙醇用量3mL,離子液體與載體質(zhì)量比2:1,50℃,浸漬12h,[Bmim]BF4負載量為72.3

3、0%。
  以超臨界CO2為溶劑,乙醇為共溶劑,制備負載型離子液體[Bmim]BF4@SBA-15和[Bmim]Ac@SBA-15。結(jié)果表明,選擇合適的操作條件用超臨界二氧化碳輔助法可以將離子液體負載于介孔硅載體上,且載體孔道結(jié)構(gòu)保留完整,仍有較大的孔容和比表面積。優(yōu)化的工藝參數(shù)分別為:就[Bmim]BF4@SBA-15體系而言,6mL乙醇,16MPa,60℃,反應(yīng)3h,離子液體負載量為85.56%。就[Bmim]Ac@SBA-1

4、5體系而言,3mL乙醇,16MPa,50℃,反應(yīng)6h,離子液體負載量為93.85%。
  為了探索超臨界二氧化碳輔助法的適應(yīng)性,選擇孔徑1-2nm的介孔氧化硅MCM-41為載體,乙醇為共溶劑,制備[Bmim]BF4@MCM-41負載型離子液體。結(jié)果表明,負載離子液體后,材料仍具有多孔特性。與SBA-15相比,因MCM-41孔徑更小,可能造成離子液體堵塞載體孔道而影響負載量和負載形態(tài)。因此,選擇合適的離子液體以及合理調(diào)控超臨界二氧化

5、碳-乙醇-離子液體三元系物性有望解決堵塞問題,從而改善制備穩(wěn)定性。
  為了獲知實驗條件下各反應(yīng)體系物性,用修正的Wilke-Chang公式計算了離子液體在乙醇和CO2混合相中的擴散系數(shù),用P-R粘度模型計算了CO2和乙醇混合相的粘度。結(jié)果發(fā)現(xiàn):一定溫度下,當壓力大于12MPa時,擴散系數(shù)隨壓力增大而減小,隨溫度升高而增大。提高共溶劑乙醇用量,可以提高擴散系數(shù)。
  為了驗證復(fù)合材料的吸附性能,對所制備的負載型離子液體進行C

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