1、電致化學(xué)發(fā)光（electrochemiluminescence，ECL）結(jié)合了電化學(xué)和化學(xué)發(fā)光的特點(diǎn)，具有靈敏度高、選擇性好以及檢測(cè)線(xiàn)性范圍寬等特點(diǎn)，在分析領(lǐng)域得到了廣泛的應(yīng)用。一定尺寸的半導(dǎo)體納米晶體（nanocrystals，NCs），是一種重要的ECL發(fā)光體。自Bard課題組2002年發(fā)現(xiàn)硅量子點(diǎn)的ECL以來(lái)，關(guān)于不同類(lèi)型量子點(diǎn)的性質(zhì)及應(yīng)用開(kāi)展了大量的研究。然而，由于半導(dǎo)體量子點(diǎn)存在毒性以及碳量子點(diǎn)發(fā)光比較弱等不足之處，開(kāi)發(fā)新型的

2、具有優(yōu)異ECL性能的量子點(diǎn)仍是ECL檢測(cè)應(yīng)用研究的關(guān)鍵問(wèn)題。
　　近年來(lái)，鈣鈦礦作為一種新興的納米材料引起了研究者的廣泛關(guān)注。自Kovalenko課題組2015年首次報(bào)道了全無(wú)機(jī)鈣鈦礦量子點(diǎn)CsPbX3（X=Cl，Br，I）的制備方法，基于其優(yōu)異的熒光及電化學(xué)性能，人們對(duì)全無(wú)機(jī)鈣鈦礦量子點(diǎn)的性質(zhì)及其應(yīng)用方面等方面進(jìn)行了大量研究。然而，關(guān)于鈣鈦礦量子點(diǎn)的ECL性質(zhì)及其應(yīng)用研究相對(duì)較少。
　　本論文主要對(duì)CsPbBr3鈣鈦礦量子

3、點(diǎn)的ECL性質(zhì)以及應(yīng)用進(jìn)行了研究。主要工作如下：
　　1.具有單色性和電化學(xué)可調(diào)的CsPbBr3量子點(diǎn)的ECL性質(zhì)
　　本章研究了CsPbBr3量子點(diǎn)在有機(jī)體系中的ECL過(guò)程。立方結(jié)構(gòu)的CsPbBr3量子點(diǎn)可以在不同的氧化還原電位注入空穴（或電子），形成不同的電荷狀態(tài)，進(jìn)而產(chǎn)生ECL信號(hào)。CsPbBr3量子點(diǎn)的自由基湮滅途徑和共反應(yīng)劑參與途徑都可以產(chǎn)生優(yōu)于傳統(tǒng)量子點(diǎn)的高單色性的ECL信號(hào)。不同電位下注入電子和空穴基本對(duì)CsP

4、bBr3量子點(diǎn)的ECL光譜和單色性沒(méi)有影響，而且ECL光譜與熒光光譜一致。通過(guò)改變CsPbBr3量子點(diǎn)的電子和空穴注入的順序可以調(diào)控并產(chǎn)生“開(kāi)/關(guān)”式的ECL信號(hào)，先注入電子后注入空穴可以產(chǎn)生較強(qiáng)的ECL信號(hào)；反之，則產(chǎn)生較弱的或者不產(chǎn)生ECL信號(hào)。
　　2. CsPbBr3量子點(diǎn)與過(guò)氧化氫在水溶液中載流子復(fù)合的陽(yáng)極ECL過(guò)程
　　本章首次研究了CsPbBr3量子點(diǎn)在水溶液中載流子注入和復(fù)合過(guò)程。CsPbBr3量子點(diǎn)通過(guò)物理

5、方法沉積在玻碳電極（GCE）表面，可以在載流子注入和復(fù)合過(guò)程中保持一定的穩(wěn)定性。CsPbBr3量子點(diǎn)首先在電化學(xué)過(guò)程中注入空穴，隨后在GCE表面與H2O2或者電化學(xué)過(guò)程中產(chǎn)生的活性氧反應(yīng)，進(jìn)而完成載流子的復(fù)合過(guò)程。這種載流子復(fù)合的過(guò)程對(duì)H2O2具有較高的選擇性，可以在陽(yáng)極產(chǎn)生高效高單色性的ECL信號(hào)。
　　研究CsPbBr3量子點(diǎn)的載流子復(fù)合機(jī)理不僅有利于今后設(shè)計(jì)生化藥劑相關(guān)的光電子器件，而且也有利于構(gòu)建高單色性的ECL生物傳感器

6、。
　　3.基于CsPbBr3量子點(diǎn)修飾電極的ECL光譜傳感
　　本章構(gòu)建了CsPbBr3量子點(diǎn)為發(fā)光體的ECL光譜傳感器。CsPbBr3量子點(diǎn)的表面配體為長(zhǎng)鏈油胺和油酸，表面鈍化效果較好，ECL光譜與熒光光譜基本一致。基于CsPbBr3量子點(diǎn)優(yōu)異的單色性和電化學(xué)可調(diào)的性能，我們將其應(yīng)用于ECL光譜分析中。在玻碳電極表面修飾一層CsPbBr3量子點(diǎn)，由于一定量的多巴胺（DA）對(duì)CsPbBr3量子點(diǎn)的ECL光譜具有猝滅作用，實(shí)