1、最近幾年,由于化工產(chǎn)業(yè)的大力發(fā)展,人們逐漸開始關(guān)注和研究氣態(tài)原子、分子和金屬固體表面的吸附和解離的相互作用.而在這些相互作用中,吸附和解離是涉及的最基本的相互作用.由于實驗方法的操作復(fù)雜,且耗時耗力,因此,我們用理論的方法來對此進行深入的研究,是十分有必要的.本論文選擇具有代表性的金屬原子和氣體原子以及雙原子氣態(tài)分子通過5-參數(shù)摩爾勢的方法和在此基礎(chǔ)上改進的LEPS勢的理論方法對該體系進行研究。本論文的研究內(nèi)容簡述如下:
　　本論

2、文以面心立方晶格金屬表面和氣態(tài)原子、分子相互作用的體系作為探究究的目標,通過進行構(gòu)造較為合理的吸附動力學(xué)表面模型,從而選出吸附體系較優(yōu)的解析勢函數(shù),進而可以以此為基礎(chǔ),來對多體間的相互作用的本質(zhì)原理進行探究。
　　本論文的研究計劃是先以簡單的氣態(tài)原子和金屬表面的相互作用原理為研究的出發(fā)點,并在這基礎(chǔ)之上,進一步研究雙原子氣態(tài)分子與固體金屬表面的解離和吸附行為的機理.本實驗室的長期的研究目標是要將該理論體系運用到對四原子氣態(tài)分子和金

3、屬固體表面的相互作用的研究工作上,進而更廣泛的應(yīng)用到對多原子分子與金屬表面的相互作用的研究。
　　本實驗室對氣-固表面的相互作用已有十余年的研究經(jīng)驗,并且取得了較好的研究結(jié)果,是一個相對較完善的研究方法.并且在研究的過程當(dāng)中,本實驗室提出的研究方法——5參數(shù)摩爾勢,即5-MP勢的解析勢函數(shù)法,曾對N-Ru、O-Pd、H-Ni等體系進行了研究,同時也應(yīng)用于與實際情況更為相近的臺階面研究,都獲得了與實驗方法所得結(jié)果較為吻合的理論結(jié)果.

4、不僅如此,在5-M P勢的基礎(chǔ)上推廣的LEPS勢方法,可以用來研究氣態(tài)雙原子分子在金屬表面的相互吸附,并且可以獲得較為詳盡的臨界點特性。
　　本文選取了氣態(tài)的H原子、S原子、O原子,應(yīng)用5-M P勢函數(shù)的研究方法,研究了上述氣態(tài)原子在金屬鋁低指數(shù)面、銅低指數(shù)面、銠低指數(shù)面上的相互作用行為的研究。
　　第一章主要概述對氣體和固體表面吸附體系行為的研究的意義、國內(nèi)外的研究現(xiàn)狀、實驗和理論的研究方法,并且具體描述了本文章所需要應(yīng)用

5、的基礎(chǔ)的理論方法以及金屬表面的簇合物模型圖.
　　第二章應(yīng)用5-參數(shù)摩爾勢,即5-MP勢函數(shù)的理論方法,分別對H-Al、S-Cu、S-Rh低指數(shù)平坦表面的吸附和解離機理做了系統(tǒng)全面的研究。
　　第三章應(yīng)用5-參數(shù)摩爾勢的理論方法對O-Ag(211)(410)(997)臺階缺陷面體系做了具體研究,并且利用在5-MP勢函數(shù)的基礎(chǔ)之上推廣改進的LEPS勢函數(shù)的理論方法對O2-Ag低指數(shù)平坦面的吸附行為做了較為詳盡的研究。
　

6、　本論文的主要成果:
　　1、H-Al(100)(110)(111)體系:氫-鋁(100)表面吸附體系存在著三種不等價的吸附位,它們分別是橋位和頂位的穩(wěn)定的表面吸附態(tài),以及四重洞位為該平坦面的表面擴散過渡態(tài);對氫-鋁(110)表面吸附體系,頂位和短橋位為該表面的穩(wěn)定吸附態(tài),三重洞位為該表面的擴散過渡態(tài).本文還推斷出氫原子是最先在頂位進行吸附,然后伴隨著覆蓋度的逐漸加大,再去吸附短橋位;對氫-鋁(111)表面吸附體系,共有四種不等價

7、的臨界點,頂位和橋位是該表面的穩(wěn)定吸附態(tài),三重洞位 fcc位和hcp位是該表面的擴散過渡態(tài).
　　2、S-Cu(100)(110)(111)體系:硫原子在Cu(100)低指數(shù)平坦面共有三種不等價的吸附位,其中最穩(wěn)定吸附位為洞位 H位.對于(110)面共有三種不等價的吸附位,其中最穩(wěn)定吸附位為洞位,對于(111)面,共有三種不等價吸附位,最穩(wěn)定的吸附位為H位,而且是以相同的幾率的在hcp三重位和fcc三重位上吸附.
　　3、S

8、-Rh(100)(110)(111)體系:硫原子在Rh(100)低指數(shù)平坦面上共有三種不等價的臨界點,分別是頂位 T、橋位 B以及四重洞位 H.硫原子在Rh(110)低指數(shù)平坦面共有四種不等價的臨界點,分別為四重洞位為硫原子表面吸附態(tài),短橋位和長橋位為硫原子在該面的擴散過渡態(tài),頂位為硫原子在該面的擴散的極大點.硫原子在Rh(111)面共有四種不等價的臨界點,表面吸附位有兩個,分別是fcc三重洞位和hcp三重洞位,表面的擴散過渡態(tài)有一個即

9、橋位,表面的擴散極大點也有一個即頂位.
　　4、O-Ag(410)(211)(997)體系:在Ag(410)臺階缺陷表面共有三種四個氧原子吸附位.一類是四重 LB位,它位于臺面底部;另一類是二重的臺階-邊棱位 B,它位于臺階頂部的;還有一類是四重的兩個洞位 H1位以及H2位,它們位于臺階的中部.而最穩(wěn)定的吸附位是四重 LB位.同時,我們也發(fā)現(xiàn)臺階的存在對吸附物的吸附起著很大的作用,但當(dāng)臺階的距離逐漸變大時這種影響也將會越來越小直至

10、消失.對于O-Ag(211)和O-Ag(997)體系,我們認為實驗上在Ag(111)平坦低指數(shù)面測得的27.3 meV[5],30 meV[6]反常的低頻振動頻率,它們可能是氧原子在銀(111)臺面上由于受到鄰近的三重穩(wěn)定吸附洞位上稀疏臺階的作用而產(chǎn)生的低頻振動,而不是氧原子在銀(111)平坦低指數(shù)表面的低頻振動.
　　5、O2-Ag(100)(110)(111)體系:在Ag(100)低指數(shù)面,共得到了兩個表面吸附態(tài),分別是洞位