不同方式活化過硫酸鹽降解水中普萘洛爾的研究.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、普萘洛爾(PRO)是一種廣泛應用的β受體阻滯劑,主要用來治療高血壓、心絞痛和心律不齊等。由于常規(guī)污水處理工藝的不完全去除,PRO在水環(huán)境中被頻繁檢測出來,濃度達到ng·L-1-μg·L-1級別。相關研究也表明水環(huán)境中低濃度的PRO對水生動物的生殖系統(tǒng)及植物的光合作用都有明顯影響。因此,研究經濟、高效和環(huán)境友好的處理技術來控制和消除PRO對水環(huán)境的污染具有重要的實際意義。
  高級氧化工藝作為有機污染物的有效處理方法,無論在處理成本

2、還是在處理效果上都具有明顯優(yōu)勢,更適合在工程上廣泛應用。過硫酸鹽活化產生的硫酸根自由基(SO4-)和羥基自由基(HO·)相比,具有更強的氧化性、更長的半衰期、更好的選擇性和更廣的pH適應范圍,在有機物處理上顯示出巨大的應用前景。而在過硫酸鹽的各種活化方式中,熱活化和UV活化受pH影響較小,氧化性強且反應條件溫和,在土壤和地下水污染物的去除上應用最為廣泛。本文以PRO為目標污染物,分別研究其在熱活化過硫酸鹽體系和UV活化過硫酸鹽(UV/P

3、S)體系的降解動力學、機制以及轉化產物和路徑,同時考察水體共存物質對其降解的影響。
  本文首先考察了PRO在熱活化過硫酸鹽體系的降解動力學、機制以及轉化產物和路徑,并考察了HCO3-和腐殖酸(HA)對其降解的影響。結果表明,PRO在熱活化體系的降解過程符合準一級反應動力學規(guī)律。增加PS初始濃度和升高反應溫度都可以顯著提高PRO的降解速率常數(shù)。堿性條件下PRO的降解效果明顯好于酸性和中性條件。自由基清除實驗表明,在酸性和中性條件下

4、,SO4-是體系主要的氧化物種,而在堿性條件下,HO·對PRO的降解起主導作用。自然水體中的HCO3-對PRO的降解有顯著的促進作用,而HA則強烈抑制PRO的降解。增加PS初始濃度和延長反應時間都可以顯著提高PRO的礦化率。通過UPLC/Q-TOF-MS聯(lián)用技術在熱活化過硫酸鹽體系中共檢測到4種轉化產物,由此推測PRO的轉化路徑為萘環(huán)的羥基化反應和支鏈胺基基團處C-N鍵的斷裂。
  其次考察了PRO在UV活化過硫酸鹽體系的降解動力

5、學、機制以及轉化產物和路徑,考察無機陰離子和HA對PRO降解的影響,并通過競爭動力學方法測定了PRO與SO4-和HO·的二級反應速率常數(shù)。結果表明,RPO在UV/PS系統(tǒng)的降解過程也符合準一級反應動力學規(guī)律。增加PS初始濃度和減小PRO初始濃度都可以顯著提高PRO的降解速率。相對于酸性和中性條件,堿性條件更有利于PRO的降解。自由基鑒定實驗表明,在中性條件下,UV/PS系統(tǒng)中對PRO降解起主導作用的是SO4-。PRO的礦化率和PS的消耗

6、率隨反應時間的延長而增加。自然水體中的無機陰離子(Cl-、NO3-和HCO3-)和HA對PRO降解的影響不盡相同,其中Cl-和HCO3-對PRO的降解有促進作用,而NO3-和HA則抑制PRO的降解。PRO與SO4-和HO·的二級反應速率常數(shù)分別測定為1.94×1010和6.77×109 L·mol-1·s-1。通過UPLC/Q-TOF-MS聯(lián)用技術在UV/PS氧化系統(tǒng)中檢測到15種轉化產物,由此推測PRO的轉化路徑為萘環(huán)和胺基的羥基化反

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