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文檔簡介
1、我國的能源結(jié)構(gòu)決定了煤炭是主要能源,而作為新型煤化工技術(shù)的龍頭產(chǎn)業(yè),煤氣化技術(shù)產(chǎn)生的廢水對環(huán)境的污染不容忽視。酚類是煤氣化廢水中主要的一類有機化合物,其具有高毒性、難降解的特點,因此探索一種高效去除酚類有機污染物的技術(shù)和方法,可避免煤氣化技術(shù)對環(huán)境的污染,對煤化工的發(fā)展有重大意義。
近年來,以過硫酸鹽(PS)為氧化劑的高級氧化技術(shù)在污水處理的研究中備受關(guān)注。其原理是過硫酸鹽經(jīng)活化產(chǎn)生硫酸根自由基(SO4-·),利用SO4-·的
2、強氧化性(標(biāo)準(zhǔn)氧化還原電位E0=+2.5~+3.1 V/NHE標(biāo)準(zhǔn)氫電極)快速、有效的將有機物氧化分解。SO4-?具有氧化性強、穩(wěn)定性好、壽命長和受溶液pH影響小等優(yōu)點,因此基于SO4-·的高級氧化技術(shù)展示出了廣闊的應(yīng)用前景。
過硫酸鹽的活化方式有熱活化、光活化、堿活化、過渡金屬離子活化和碳材料活化等。碳材料活化PS過程中能夠有效避免光活化和熱活化能耗多、堿活化腐蝕設(shè)備、過渡金屬離子活化易產(chǎn)生二次污染的缺點。碳材料表面通過改性
3、可調(diào)控表面官能團(tuán)、孔結(jié)構(gòu)和雜原子,從而增加其吸附性能和催化性能。
本文通過采用硝酸氧化聯(lián)合高溫處理和尿素處理摻雜氮原子兩種方式對活性炭進(jìn)行表面改性,利用經(jīng)過表面改性的活性炭活化K2S2O8使其分解產(chǎn)生 SO4-·,以常見高毒性的苯酚作為目標(biāo)有機污染物,考察了各種操作條件對反應(yīng)的影響,對苯酚溶液反應(yīng)過程中的濃度、pH值和 COD值進(jìn)行測定,并分析了改性后的活性炭表面的官能團(tuán)對催化活化PS反應(yīng)的影響。此外,針對過硫酸鹽高級氧化技術(shù)
4、,本文還探究了一種消除剩余PS對溶液COD值測量影響的方法。主要研究成果如下:
(1)采用Na2SO3加熱處理能夠有效去除PS對COD測定的干擾。研究表明,以PS為氧化劑的高級氧化技術(shù)處理廢水后,溶液中剩余的PS會使測得的COD偏高。采用Na2SO3和PS的摩爾比大于等于2,溫度為90℃的條件下恒溫處理60 min,可以有效地去除溶液中剩余的PS而不影響COD測定。
(2)通過硝酸氧化聯(lián)合高溫處理的方法對活性炭進(jìn)行改
5、性,并將得到的活性炭 ACNH用于活化 PS氧化分解苯酚。結(jié)果表明,改性后活性炭活化PS的能力顯著提高,在ACNH/PS體系中,苯酚氧化降解速率為改性前活性炭AC0/PS體系中的5倍;在降解苯酚的反應(yīng)中,最佳PS/苯酚比例為3:1,ACNH的最佳投加量為0.4 g/L,且ACNH的pH值適用范圍寬。
(3)通過尿素處理使活性炭表面實現(xiàn)氮原子的摻雜,并將得到的活性炭UAC和UACN用于活化PS降解苯酚。結(jié)果表明,氮原子的摻雜能夠
6、提高活性炭活化PS的能力,UAC/PS體系和UACN/PS體系中苯酚的氧化速率分別為AC0/PS體系中的1.5倍和2倍;UACN活化PS氧化苯酚的反應(yīng)中,最佳PS/苯酚比例為2:1,ACNH的最佳投加量為0.4 g/L,UACN的pH值適用范圍是酸性和中性溶液。
(4)利用 N2等溫吸附、元素分析、X射線光電子能譜、掃描電鏡等手段對改性前后活性炭表面性質(zhì)進(jìn)行表征分析,發(fā)現(xiàn)活性炭表面的醌基、吡喃酮、吡啶氮(N-6)和吡咯氮(N-
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